Ini menandai peran utama televisi pertama untuk Garfield, yang sampai sekarang hanya berfokus pada film dan teater. Garfield mendapat nominasi Oscar untuk penampilannya sebagai pemeran utama dalam film musikal Netflix Tick, Tick... Boom!. Belum lama ini, Garfield mengulangi perannya sebagai Peter Parker dalam film pahlawan super Spider-Man: No Way Home.
Di Under the Banner of Heaven, Daisy Edgar-Jones memerankan Brenda Lafferty. Sementara itu, Ron dan Dan Lafferty diperankan oleh Sam Worthington dan Wyatt Russell.
Denise Gough, Billy Howle, Allen Lafferty, Gil Birmingham, Adelaide Clemens, Rory Culkin, Seth Numrich, Chloe Pirrie, Sandra Seacat dan Christopher Heyerdahl melengkapi deretan para pemain. Under the Banner of Heaven awalnya dimaksudkan untuk diadaptasi menjadi film layar lebar pada tahun 2011, dengan Dustin Lance Black sebagai penulis dan Ron Howard dijadwalkan sebagai sutradara.
Black tetap menjadi penulis serial yang disutradarai oleh David Mackenzie dan Isabel Sandoval ini. Mackenzie dan Black menjadi produser eksekutif bersama Ron Howard, Jason Bateman, Gillian Berrie, Michael Costigan, Anna Culp, Samie Kim Falvey, dan Brian Grazer.